在特定固体材料与条件下,库仑相互作用可促使电子形成多体关联态,其中维格纳晶体被视为“由电子组成的固体”。由于该态对实验扰动较为敏感,如何在原子尺度揭示其内部结构与排列一直具有挑战。
复旦大学研究人员提出一种研究强关联二维系统中维格纳晶体态的新路径,并在一类精心设计的异质结构中获得维格纳晶体态的亚单元胞分辨率图像。相关成果发表于《物理评论快报》(Physical Review Letters)。
研究所用样品由单层氯化镱(YbCl₃)原子层叠加在石墨基底上构成。论文合著者高春雷表示,4f电子的独特性质在部分金属体系中可引发重费米子等现象,而稀土卤化物研究相对较少;团队最初兴趣也来自理论提议,即YbCl₃可能是Kitaev系统、量子自旋液体态的候选者。
在理论指导的计算中,研究人员分析了样品电荷分布,结果显示约0.21 e/nm²的电子从下方石墨转移至YbCl₃单层,并在基底中留下空穴。论文合著者王忠杰称,随之产生的库仑吸引会将电子与空穴束缚,形成表现出类似氢原子赖德伯态特征的层间激子。

团队进一步关注转移后的高密度4f电子在实空间中的组织方式。研究人员指出,强库仑排斥与4f电子的超平坦能带使该电子层具备进入维格纳晶体态的条件,这也与其扫描隧道显微镜(STM)数据中出现的某些超晶格迹象相呼应。
为降低静电干扰与探针—样品扰动,研究人员采用q-Plus原子力显微镜(AFM)进行测量。论文合著者尹立峰表示,该方法使团队能够直接成像由转移4f电子形成的维格纳晶体,并在首次AFM实验中观察到晶格逐步显现,测得的电子密度与理论估计一致。
研究人员称,这是通过q-Plus AFM获得维格纳晶体首个亚单元胞分辨率图像。论文合著者申健表示,成像结果显示电子高度局域化并呈现强库仑排斥,从而带来巨大的有效质量,可达自由电子的数百倍甚至更重。
研究还指出,YbCl₃中的这些“重电子”无需外部调控即可自发组织成维格纳晶体相;团队同时报告该维格纳晶体相具有较高电子密度与异常高的熔点温度。高春雷表示,相比在扭曲石墨烯等平坦能带体系中常见的电门控路径,团队提出的“电荷转移—结晶”思路利用4f电子的内在平坦能带,提供了一个稀薄但强关联的二维电子系统。

在载流子密度方面,研究人员对比称,既有门控技术在二维体系中实现奇异态时的载流子密度约为10¹²/cm²,而该界面转移方法可达约10¹³/cm²。尹立峰表示,这将电子间平均距离推进至纳米尺度,拓展了量子动能(t)与电子关联(U)竞争关系的研究范围;同时,异质结构中的功函数差异可被设计用于调节转移电荷密度,从而提供基于材料选择的调控手段。
对于后续工作,研究人员认为q-Plus AFM在维格纳晶体表征方面显示出潜力,并提示STM信号本身可能无法直接反映低维系统的真实电子波函数。高春雷表示,石墨基底中留下的空穴层与4f维格纳晶体构成耦合体系,空穴层结构及其潜在多体态(如可能的激子晶体或其他关联费米子/玻色子复合态)值得进一步研究。
研究团队同时指出,尽管STM与AFM具备原子尺度分辨率,但难以探测二维材料中“埋藏”的空穴层。团队计划在后续研究中尝试输运测量与角分辨光电子能谱(ARPES)等方法进行探查,并将系统性改变卤素元素(例如由氯替换为溴或碘)并与不同基底配对,以改变电子亲和力与功函数匹配,从而调节转移电荷密度,探索更广泛的相图与可能的新量子基态及相变。
