近年来,范德华晶体因其层状结构可实现原子级精度的堆叠、扭转与界面构建,逐步从基础研究对象扩展为探索新型量子态与非常规纳米光子效应的平台,并推动纳米尺度电子、光电子与光子功能的实现。
低对称性范德华晶体的一项关键特征,是不同晶体学轴之间存在显著的平面内各向异性,使光在材料内部沿不同方向经历差异明显的介电响应。

据叶里温国立大学物理研究所与新加坡国立大学功能智能材料研究所研究团队介绍,他们近期评估了借助范德华堆叠技术,将这种“极端平面内各向异性”转化为可用光学功能的可行性。相关成果发表于《npj 2D Materials and Applications》。
研究聚焦于范德华材料MoOCl₂。团队称,该材料属于过渡金属氧卤化物(MOX₂,M为过渡金属、X为卤素原子)范德华家族的代表性体系,并呈现强关联金属性。研究人员利用其晶体轴之间巨大的平面内光学对比度,构建出强烈的光学手性响应。

MoOCl₂的平面内光学对比与双曲性窗口
研究团队表示,MoOCl₂的晶体结构由金属—氧链构成,并通过卤素原子相互连接,从而带来异常强的平面内光学对比度。
在实验表征方面,团队对微机械剥离样品开展偏振依赖拉曼光谱测量。结果显示,各振动模式均呈现轴向依赖的介电与金属性质,支持其在晶格层面具有显著平面内各向异性。研究人员同时指出,他们并未仅将拉曼光谱作为振动“指纹”,而是用其建立基于对称性的取向框架,以服务后续保持手性的器件设计。

在可见光至近红外波段,MoOCl₂介电常数张量分量表现出强烈的平面内对比。研究团队称,在这一光学频率范围内,受佩尔斯畸变影响,一个平面内分量呈介电性质,另一个分量则保持金属性,对应形成双曲面等频轮廓,并与高k等离激元极化子的强定向传播相关。
此外,研究还报告MoOCl₂在紫外波段存在另一双曲性窗口。团队指出,该窗口与可见光至近红外区域的机制不同,主要源于强烈的带间跃迁并伴随显著光学吸收。

扭转双层堆叠实现圆二色性
研究团队指出,单层材料即便具有极端平面内各向异性,通常仍保持镜像对称性,因此本身不产生光学手性。要获得圆二色性(CD,衡量光学手性的指标),需要打破相关对称性。
为此,研究人员采用扭转双层MoOCl₂堆叠结构,使体系失去镜像对称性,并因两层晶体轴不再对齐而获得与扭转螺旋性相关的手性。团队表示,在该结构中,入射右旋圆偏振光与左旋圆偏振光(RCP/LCP)将经历不同的透射、反射与吸收过程,从而产生可观的CD信号。
基于提取的介电常数张量实部与虚部数据,研究人员对扭转双层结构进行建模,并对层厚与扭转角进行参数优化,以提升透射端的CD表现。其原型器件由两层超薄MoOCl₂组成,厚度分别为48 nm与58 nm,并在计算指导下旋转并晶体学对齐至62°。
实验结果显示,RCP与LCP透射信号存在显著差异。研究团队报告,在可见光至近红外范围内,该结构实现约43%的“纯CD”(不包含基底引起的不对称性)。团队强调,这一响应出现在天然层状纳米体系中,且器件未经过光刻图案化处理。