芝加哥大学与阿贡国家实验室研究人员主导的一项理论研究，提出了钻石表面如何影响氮空位（NV）中心量子相干性的微观机制。研究成果发表于《物理评论材料》（Physical Review Materials），并被选为编辑推荐论文。

芝加哥大学普利茨克分子工程学院（UChicago PME）教授、阿贡国家实验室高级科学家Giulia Galli表示，浅层NV中心相干性快速衰减的原因长期未明。她称，团队将第一性原理的表面模型与量子动力学模拟结合后发现，导致退相干的关键不只是表面有哪些自旋，更在于这些自旋及相关电子态如何随时间演化，“表面噪声是动态的”。

NV中心是钻石中的原子级缺陷，其量子自旋态可在室温下通过光学方式初始化、操控并读取。靠近钻石表面的NV中心能够探测分子、材料与生物系统中的极弱磁场和电场信号，但同时也更易受到表面相关噪声影响，包括波动的顺磁缺陷以及电荷或电场噪声，从而降低量子相干性并限制传感性能。

论文第一作者、芝加哥大学普利茨克分子工程学院博士生Jonah Nagura指出，相关文献常将表面噪声来源笼统称为“X自旋”或“暗自旋”，原因在于其微观性质不清晰且可能来自光学不活跃位点。他表示，本研究旨在更精确定位噪声来源，为降低噪声、提升量子传感器性能提供依据。

研究团队在工作中结合了基于密度泛函理论的钻石表面原子模型与量子退相干模拟，以识别并区分主要表面噪声机制。Nagura称，在面向传感应用制备钻石表面时，可能产生不希望出现的表面缺陷，包括团队所称的“悬挂键”。其中部分缺陷可容纳未配对电子，形成随时间波动的顺磁自旋，进而产生扰动NV中心的磁噪声，降低相干性并掩盖待测的微弱信号。

研究还显示，表面化学终止方式会显著影响NV相干性。Nagura的计算结果表明，氧终止和氮终止的表面，即使对深度仅数纳米的NV中心，也能在很大程度上保持接近体相的相干性；相比之下，氢终止和氟终止的表面会引入更强的表面相关磁噪声，明显缩短相干时间。

不过，研究人员同时指出，尽管终止化学与晶面取向重要，主导浅层NV相干性的因素是表面电子的弛豫与跳跃过程。Nagura表示，表面电子自旋会与用于操控和读取NV中心的激光脉冲相互作用，激光可驱动表面电荷态变化，使未配对电子在不同原子位点间跳跃。这种运动会产生额外的时变磁场，从而带来额外噪声。

研究团队称，通过识别主要的微观噪声通道，该工作为改进基于NV的量子器件提供了更明确的物理指引，对量子传感与量子信息处理具有直接意义。Nagura表示，在将表面电子运动纳入考虑后，理论结果与实验观察能够更好吻合。