超快光脉冲实现量子材料表面分子集体旋转

德国、日本和印度研究人员在德国电子同步加速器中心(DESY)以及基尔大学、汉堡大学科学家的牵头下,利用DESY自由电子激光FLASH和基于高次谐波产生(HHG)的光源发出的超快光脉冲,提出并验证了一种驱动平面表面分子层发生集体旋转的方式。相关研究已发表在《自然通讯》(Nature Communications)。研究团队表示,这一发现有望为面向电子学、数据存储与能量转换的量子及能源材料研究提供新的实验路径。

在常见情况下,分子吸附在材料表面后通常保持静止。研究人员指出,当外界向体系输入能量(例如光照)时,分子可能被激发并产生运动;若能进一步实现对这种运动的可控操纵,将对多类纳米材料研究带来影响。

研究聚焦于一种混合体系:有机分子置于原子级薄的二维量子材料之上。论文通讯作者之一、DESY科学家Markus Scholz表示,这类体系在分子电子学或能量驱动的功能表面等方向具有研究意义。

飞秒尺度跟踪电荷转移与分子运动

研究团队指出,当该类界面体系受到光激发时,光会引发分子向量子材料失去部分电荷,进而触发分子运动。为实时捕捉这一过程,团队在FLASH自由电子激光装置上采用时间分辨动量显微技术,对电荷转移、原子位置变化以及分子在飞秒时间尺度上的旋转进行同步观测。Scholz称,这种“综合视角”使研究人员能够将电子激发过程与分子运动直接对应起来。

为观察超快动力学展开,团队使用其称为“多路复用电子电影”的方法:在FLASH自由电子激光以及基于激光的HHG光源处,以极短的极紫外与软X射线脉冲照射样品,激发电子逸出;随后通过动量显微镜记录这些电子的能量与运动方向。

研究人员在单次实验中结合四种电子读出方式,包括追踪分子轨道、映射基底电子能带结构、测量单个原子位点的化学位移,以及通过衍射图样确定原子位置。团队据此在数百飞秒时间尺度上逐帧呈现电荷流动、能级变化与分子物理旋转的同步演化。

光诱导集体旋转与短暂手性排列

研究目标之一是阐明如何通过光主动驱动表面分子协同运动。团队重点考察了光引起的表面—分子间电荷转移如何改变界面能量特性,并导致大量分子同步且朝优选方向旋转。

实验结果显示,光束照射会触发量子材料向分子的快速电荷转移,从而短暂改变界面静电势;在这一条件下,大部分分子层在数百飞秒内发生同步旋转。

DESY首席科学家、基尔大学教授Kai Rossnagel表示,通过将多种超快光电子发射技术结合,研究人员得以把电子动力学与分子、原子运动直接关联。Scholz补充称,集体旋转过程中会短暂形成均一的手性分子排列,尽管单个分子本身无手性,且初始状态由多个镜像对称的结构域构成。

后续研究方向

研究团队指出,从长期看,该成果可能影响分子开关、手性材料以及能量驱动功能表面等研究方向。文中提到,分子开关指可在外部刺激(如光)作用下,在两个或多个稳定状态之间实现可逆切换的分子体系。

不过,研究人员同时强调,在走向应用之前,后续工作仍需展示如何对这种光诱导分子运动进行选择性控制,并实现稳定或切换,从而将基础发现进一步转化为可用的功能材料与器件。


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