芬兰于韦斯屈莱大学研究人员通过机器学习驱动的计算模拟，提升了对高温条件下金纳米簇结构与行为的认识。研究团队表示，这类信息有助于在催化及其他技术应用中更有针对性地设计和调控纳米材料性能。

硫醇保护的金纳米簇被视为具有应用潜力的混合纳米材料，已在纳米医学、生物成像与催化等领域受到关注。不过，传统模拟方法计算成本较高，使得相关体系在高温下的结构演化与反应过程长期难以在可比实验条件的时间尺度上进行研究。

上述成果已发表于《自然通讯》（Nature Communications），并被该刊无机与物理化学版块选为编辑推荐文章。

机器学习势实现超长时间尺度模拟

研究团队以Au₁₄₄(SR)₆₀这一常见研究对象为例，考察其热动力学行为。研究人员使用基于大量密度泛函理论数据训练的原子簇展开（ACE）势函数，开展了长达0.12微秒的分子动力学模拟；研究称，该时间尺度约为传统量子化学方法可实现模拟时间的五个数量级。

首席作者Maryam Sabooni Asre Hazer博士表示，这一方法为理解配体保护金属纳米簇在实际工作条件下的行为提供了新的研究路径，使研究人员能够在与实验条件相符的时间尺度上，观察纳米簇在高温下的转变、碎裂与融合等过程。

分层热变形从外层保护壳开始

模拟结果显示，热效应引发的结构变化呈现分层特征，首先发生在最外层的金—硫醇保护壳。在300至550开尔文范围内，研究人员观察到金—硫醇单元可自发形成类似聚合物的链状与环状结构，这些结构能够动态地从簇表面脱离并再次附着。

研究团队称，模拟中剩余簇的组成与实验研究中的观察结果高度一致，从而对机器学习势函数的准确性形成验证。Sabooni Asre Hazer博士还指出，模拟揭示了金原子在不同层之间的迁移以及表面在热应力下的重构过程。

550开尔文下实现两簇完全融合的模拟

研究还模拟了两个Au₁₄₄(SR)₆₀簇在550开尔文条件下的完全融合。融合后形成更大簇，组成为Au₂₃₉(SR)₆₉；研究人员表示，该产物与此前实验合成的金纳米簇非常相似。

Sabooni Asre Hazer博士称，融合后的簇呈现孪晶面心立方金属核结构，其对称性与实验X射线衍射数据所确定的结果一致。

为纳米尺度过程的原子级研究提供工具

研究团队表示，机器学习势函数与长时间尺度分子动力学模拟的结合，使得以往难以通过计算手段细致研究的过程得以在原子层面展开，包括簇间相互作用、催化活化机制、热稳定性以及粒子间反应等。

指导教授Hannu Häkkinen表示，相关结果为理解配体保护纳米簇向更大纳米粒子转变的行为提供了基础性认识，并可为面向催化及其他应用的定制化纳米材料理性设计提供参考。